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屏蔽废​​物容器的创新型除氢设计

张贴者 The 福斯克 Team 在15.08.15

By: James P. Burelbach, PhD, Director, Systems Modeling, 福斯克 & Associates, LLC

安全处理乏核燃料(SNF),尤其是对于损坏或退化的燃料以及相关的含燃料废物流(如破碎的燃料碎片或油泥)的关键驱动因素是氢气的管理,以防止可燃气体的积累混合物。氢通常是由水的放射分解或作为化学反应的产物而产生的。由于铀金属具有化学反应性,因此需要特别注意在以前的加工厂(如汉福德(美国)和塞拉菲尔德(英国))发现的金属铀燃料废物。铀(与其他金属一样)与可用的水或水蒸气反应形成氧化物和氢,并产生热量。必须通过理想的被动机制消除反应热,以控制反应物的温度并防止反应速率呈指数增长。因此,在设计用于处理,运输和储存潜在化学反应性材料的安全过程时,必须考虑热稳定性(即发生化学反应失控的可能性)。

防止氢通过化学反应或辐射分解产生的一种明显解决方案是彻底干燥废物并将其存储在密封的容器中,其概念类似于商业SNF的干燥存储。如果核废料的数量和形式能够在可接受的时间范围内干燥,并且需要详细了解与干燥过程相关的运输现象,特别是对于多孔含水碎屑,则这是可行的。这种干燥过程已在美国能源部汉福德工厂成功实施,处理了2000吨受损的乏燃料,燃料“废料”和燃料颗粒(图1; Loscoe,2000),可以推广到Sellafield的类似遗留废物中和福岛的燃料碎片(层板& Epstein, 2015).

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图1.从汉福德K东盆地运出之前严重受损的SNF和污泥(www.feandc.com)

一些不易于干燥的废物流包括污泥(由储存的燃料和其他累积的废物的腐蚀和变质形成),燃料块的水泥化(灌浆)容器以及装有废沸石或其他离子交换材料的容器。即使用过的离子交换介质不含铀,累积的裂变产物(例如铯和锶)也会引起介质孔隙空间和介质颗粒内孔隙空间中水的辐射分解。例如,可能难以从沸石内的孔中除去水。因此,需要提供用于临时存储这种废物的通风容器。

厚壁钢制容器可提供辐射屏蔽,并且设计相对简单,因此便于此应用。自屏蔽箱正在考虑在塞拉菲尔德使用,在那里人们迫切需要从目前不利的存储地点清除大量含油废物。自屏蔽箱还提供了一种加速清除燃料碎片和废料的方法,为开发干燥或封装设备之前的临时存储提供了一条途径。由于盒子本身是屏蔽的,因此大大简化了盒子存放设施的设计。

Sellafield废料以及最终来自福岛的碎屑可以存储在带过滤孔的屏蔽箱中,以除去氢气并防止在箱中形成可燃气体混合物。但是,与薄壁容器不同,屏蔽盒(壁厚约30厘米)要求在壁或盖上钻出气流通道或“钻孔”。钻孔为氢气提供了从盒子内部到过滤器的路径,氢气将安装在盒子的外部,便于维护和检查。所需的过滤器数量取决于盒子中存储的废物的类型和数量。钻穿厚屏蔽层的钻孔自然会增加除氢能力,从而降低给定过滤器组件的效率(效率)。可以在盒子上安装的过滤器的数量受到实际限制(例如,成本,结构完整性),因此,重要的是将过滤器和钻孔配置为尽可能有效地发挥作用。

脱氢的创新解决方案

这里描述的创新工作是由福斯克完成的&威斯汀豪斯电气公司的全资子公司Associates,LLC与Sellafield,Ltd.合作。我们已经构思,建模和实验验证了一种有效的方法,可以有效地从具有显着氢气产生率的屏蔽箱中去除氢气。这项创新可以最大程度地减少被动存储乏金属核燃料碎片和其他氢气产生废物流所需的过滤器数量。

许多市售的过滤器适用于从未屏蔽的核废料容器(例如200 L桶)中除去氢。通过过滤器除氢的速率随过滤器尺寸和材料的不同而变化。制造商提供的关键过滤器规格是过滤器系数,以过滤器中每摩尔分数差中每秒氢氢摩尔数的单位表示。典型值范围为10-5至超过2 x 10-4摩尔/秒/摩尔分数。根据给定应用的过滤器的尺寸(和数量),根据氢源的极限速率和所需的氢浓度安全上限来选择,通常是可燃性下限(LFL,空气中氢含量为4%)或LFL的25%(即空气中1%的氢气)。

屏蔽容器由比常规容器厚得多的材料制成。为了使氢气从容器中逸出,氢气必须首先穿过在防护材料(流动路径)上钻孔的钻孔,然后通过过滤器扩散并进入周围的大气。氢从容器中逸出的速度取决于过滤器两侧氢浓度的差异,而氢浓度又取决于氢通过井眼的传输效率。换句话说,因为屏蔽使废物容器中的大部分氢气远离过滤器,所以降低了通过过滤器的有效氢气流速,因此在任何屏蔽的容器中,通过任何过滤器的氢气流的效率均低于屏蔽容器将用于非屏蔽容器上的相同过滤器。其他气体(例如氧气,氮气等)的同时流动使情况进一步复杂化,这些气体也可以通过过滤器进出,具体取决于这些物质的驱动浓度差异。对于氢源是化学反应的系统,氢源的速率通常比辐射分解的速率大得多,这会使除氢更具挑战性。

图2展示了不同的过滤器配置,这些过滤器配置首先通过建模进行了分析,然后通过实验进行了验证(概念上以容器盖上的管道和过滤器的不同布置形式表示)。测试了配置A(直接安装式过滤器),以验证制造商针对不同类型的商用过滤器所声明的过滤器性能(实际性能通常优于过滤器规格表上所述)。既进行了小规模测试(在较小容器上的单个过滤器)又进行了大规模测试(在全尺寸箱“盖”上最多8个过滤器)。首先,通过建立大约4%的初始氢浓度,然后随氢排放并被进入过滤器的空气代替,使氢浓度下降而进行瞬时测试。后来的测试采用了稳态方法,该方法建立了恒定的氢源速率(与预期的废物包装条件一致)。

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图2.通过建模和实验分析的各种钻孔和过滤器配置

建模和实验揭示了单一钻孔方法的局限性。例如,发现有一个直径为20毫米,长度为300毫米的单个钻孔穿过屏蔽层的屏蔽容器(例如,配置B)将使氢的逸出速度仅为未屏蔽时的十分之一。容器(配置A)。换句话说,单个钻孔的系统效率仅约为10%,因此所需的过滤器数量将相对于薄壁容器增加十倍。

另一方面,双孔布置(配置D)促进了氢向过滤器的传输。紧靠过滤器(XH2,IN,见图3)下方的气室中的氢气浓度低于带屏蔽的容器或盒子(XH2,BOX)中的氢气浓度,因此密度差会引起循环。因此,来自屏蔽容器的含氢气体沿其中一个钻孔向上循环进入过滤器下方的气室,然后沿另一个钻孔向下循环,返回至容器。氢摩尔分数差XH2,IN-XH2,OUT驱动通过过滤器的扩散。研究表明,配置D与配置A几乎一样有效,为从屏蔽废物容器中去除氢气提供了创新的解决方案。

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图3.具有单个过滤器的双井眼设计

通过对不同过滤器类型,孔径和氢气浓度的变化进行实验,证实了双孔设计的预期性能。先验期望与实际系统数据的示例比较如图4所示,该图显示了最初包含4%氢的容器的瞬时排气结果。仅对过滤器(无钻孔)进行最有效的排气,在此示例中,氢气浓度在16小时内降至1%以下。相比之下,单孔设计在16小时内仅将氢气浓度降低到约3.4%。双孔设计更好,可在16小时内将氢含量降低至1.5%以下。双孔系统的效率可以在80%到90%的范围内(基于测得的“系统”系数与“过滤器”系数),具体取决于屏蔽容器中的几何形状和氢浓度。因此,在双孔设计中,由于屏蔽作用,给定废物包装应用所需的过滤器数量在很大程度上不受流阻的影响。

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图4.示例实验结果和模型预测

概要
从有屏蔽的核废料容器中去除氢的关键是减小钻孔中的流动阻力,从而使过滤器成为主要阻力。我们已经开发出一种创新的装置,可通过屏蔽容器盖上的两个孔促进氢气流向过滤器。这种设计利用了浮力引起的自然循环。来自容器的气体沿其中一个钻孔向上流入过滤器下方的气室,然后沿另一个钻孔向下流动,返回至容器。我们已经对该设计进行了建模,这表明双孔系统的效率可以在80%至90%的范围内。这种高效率可最大程度地减少带屏蔽的废物容器上所需的通风孔数量,并使可放入给定通风容器中的废物量最大化。

参考文献
Loscoe,P. G.,“将金属铀废核燃料从湿态转变为干态储存”,废物管理会议,2000年,亚利桑那州图森
Plys,M.和Epstein,M.,“干燥损坏的废核燃料和碎屑过程中的残留水”,2015年全球,核燃料循环会议,巴黎,2015年9月

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话题: 核工程, 核电厂, 核安全, 核废料, 乏核燃料

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